南开新闻网讯（通讯员 张鑫鹏）近日，南开大学李跃龙研究员团队参与的反式钙钛矿太阳电池研究取得关键机制突破与性能进展。联合团队首次系统厘清了反式钙钛矿电池湿法成膜中的湿界面氧化还原反应机制，并通过引入共轭酰肼类（Hz）添加剂，阻断有害反应并重构界面反应路径，实现了从小面积电池到平方米级组件的性能提升。成果论文“Redirecting wet–interfacial redox pathways for efficient inverted perovskite solar cells”于8月20日在线发表于国际学术期刊《Science》。
钙钛矿太阳电池具有高效率、低成本和可柔性制备等优势，是下一代光伏技术的重要发展方向。其中，咔唑基膦酸类自组装分子层（SAMs）材料可在电极与钙钛矿吸光层之间形成超薄界面，改善载流子传输，但在湿法成膜过程中也可能引发副反应，影响器件性能和大面积规模化制备。由于相关反应发生在钙钛矿结晶的动态过程中，其具体机制尚未得到系统厘清。
通过一系列实验，联合团队首次揭示反式钙钛矿电池湿法成膜中的湿界面氧化还原反应机制：当前主流的咔唑基膦酸材料衍生的游离质子会激活钙钛矿前驱体中的二甲基亚砜（DMSO），显著加速钙钛矿中碘离子的氧化，生成具有强反应活性的碘氧化物以及溶剂复合物。这些有害副产物会在结晶过程中被引入薄膜埋底界面，造成晶格畸变、深能级缺陷增多与非辐射复合加剧，从而限制器件效率和长期稳定性。
进一步研究发现，这一副反应的发生速率与涂布、退火工艺窗口高度重叠。这意味着在实验室小面积器件制备过程中隐藏的界面副反应，一旦进入大面积制备，可能随着工艺放大进一步影响器件性能。
基于上述机制，团队定向设计了与咔唑基膦酸材料化学匹配的共轭酰肼类（Hz）添加剂，通过“源头阻遏+路径重定向”实现精准调控。一方面Hz捕获游离质子，阻断DMSO诱发的氧化路径，有效减少碘相关缺陷形成；另一方面质子化的Hz巧妙将反应重定向为生成稳定的酰肼-甲脒（Hz-FA）复合物的路径，优化界面能级匹配，显著提升空穴抽取效率，同步实现缺陷钝化与电荷传输增强。
图 1 (A) R取代基的定义以及常用自组装单分子层与本工作设计的钙钛矿添加剂分子的通用化学结构。(B) 两种溶解温度条件下配制的甲脒碘化物（FAI）和DMSO溶液的实物对比照片。(C) 钙钛矿前驱体、SAMs与Hz分子三者之间相互作用的反应机理示意图。(D) 湿法制备钙钛矿薄膜过程中油墨内SAMs与Hz分子发生副反应的过程示意图。
基于该策略，联合团队实现了器件性能的全面跃升。实验室小面积电池（0.06 cm2）最高光电转换效率达27.7%，经第三方认证稳态效率为27.37%；在1 m×2 m（有效面积2.0 m2）产业级大面积组件上实现20.1%的转换效率，展现出优异的规模化适配性。器件稳定性同样表现突出，85℃氮气环境下最大功率点跟踪的T95寿命约2000小时，85℃、85%相对湿度条件下T95寿命约1500小时。
李跃龙研究员团队深度参与了数据分析，机制解析等工作，并积极协调和指导产线进行大面积组件的工艺开发与性能验证，为研究成果向规模化制备延伸提供了重要支撑。
“对于钙钛矿太阳电池而言，实验室器件和大面积组件面对的问题并不完全相同，因此需要把机制研究、材料设计和产线验证结合起来，形成产学研联动机制。”李跃龙谈道，“该工作通过精准调控成膜过程中的界面化学反应，可以减少制造过程中产生的“隐性损伤”，从而为提高大面积钙钛矿薄膜制备质量、拓宽规模化生产工艺窗口提供新的技术路径。”
图 2 (A) 基于Me-4PACz空穴传输层制备的添加与未添加Hz的最优器件J-V曲线。(B) 采用Hz添加剂策略制备的最优大面积组件J-V曲线，有效面积为2 m2。(C) 尺寸为1 m × 2 m的大面积组件实物照片。
南开大学李跃龙研究员与香港科技大学（广州）研究助理梁政博士、中国科学技术大学刘博源博士、成均馆大学张亚兰博士和上海交通大学杨熠教授为论文的共同第一作者。香港科技大学（广州）章勇教授与韩国成均馆大学Nam-Gyu Park教授、宁德时代朱琛博士、上海交通大学刘成教授为论文的共同通讯作者。
该研究获得宁德时代新能源科技股份有限公司等机构的资金支持。
论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.aeg8415
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