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南开大学周启星团队在单原子光催化环境研究领域获突破
来源: 南开大学新闻网发稿时间:2023-04-14 16:17

  南开新闻网讯(记者 付坤)2020年9月,国家主席习近平在第75届联合国大会上宣布,中国力争2030年前CO2排放达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和目标。为此,南开大学于2023年1月5日成立了碳中和交叉科学中心。

  有专家指出:在实现“双碳”目标的过程中,必须重视一批具有战略意义的新技术的研发和发展。新型光催化技术的研发与应用,对解决或缓解环境污染与能源短缺问题,促进绿色技术创新,调整我国产业结构和能源结构,提升我国产业和经济的全球竞争力,持续推进我国生态文明建设具有重要现实意义。

  近日,南开大学碳中和交叉科学中心、环境科学与工程学院周启星教授课题组报道了一种氮掺杂碳包裹二氧化钛(TiO2)负载的Fe单原子催化剂,该催化剂同时具有Fe团簇助催化位点和Fe单原子位点,其对可见光的捕获协同Fe团簇助催化位点可有效强化Fe单原子的本征催化效率,此研究为单原子光催化剂在环境与能源领域的应用提供了新的解析思路。

  4月3日,相关成果以“The optimized Fenton-like activity of Fe single-atom sites by Fe atomic clusters–mediated electronic configuration modulation”为题发表在国际顶级三大刊之一Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America(PNAS)上。

  新型光催化技术作为一项环境友好的战略性新兴产业技术,由于在解决全球性能源短缺、二氧化碳减排和固定以及环境污染削减等重大问题方面具有广阔的应用前景,成为当前国际研究的前沿与热点之一。与传统负载型光催化剂相比,单原子光催化剂表面的活性组分分布达到原子尺度,这就对单原子光催化剂效率和选择性的控制提出了更高的挑战,特别是针对其本征活性位点的鉴别以及催化机制认识还有不足。

图注:团簇对单原子催化活性的调控作用

  周启星教授团队研究发现,利用可见光以及单原子催化剂中易于形成的团簇,可以协同优化单原子催化位点的本征活性和选择性,以此为依据构建了有效利用太阳光的团簇-单原子位点共存催化剂,其具有易于合成的调控的优势,可以应用于多种能源和环境反应,解决能源和环境污染问题。

  以过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)氧化反应为例,通过理论计算证实,原子团簇的存在调控了邻近单原子位点的电子配置,构建了缺电子中心,优化了d带中心位置,赋予了催化剂最佳的PMS吸附能和PMS产物脱附能;同时,团簇位点倾向于作为助催化剂发生作用。反应过程表征表明,PMS在催化剂表面发生氧化反应,还原缺电子Fe中心,而可见光有效加速此反应循环。

  “我们用汽车方向盘、发动机和汽油来打比方,就能很好地诠释这个过程。在催化反应过程中,Fe团簇作为一种助催化剂,其本身并不直接参与反应,其与反应物过强的结合使其快速地被钝化,如同发动机,默默付出,为汽车的前进提供基础。Fe原子位点在邻近Fe团簇的影响下,与周围反应物的成键强度显著下降,从而实现了快速的吸附-脱附循环,如同方向盘,牢牢把控汽车行进方向。而可见光在此过程中发挥出了汽油的作用,其作为能源持续推动反应的进行。具体来说,可见光的存在诱导光生空穴的产生,从而加速了Fe与反应物的电子交换。”南开大学碳中和交叉科学中心、环境科学与工程学院博士生莫凡说。

  研究还表明,由于优异的选择性和活性,此类催化剂和构筑策略不仅可以用于加速持久性有机污染物的降解和环境净化,还可用于更广泛的场景和领域:当以二氧化碳作为反应物,优化的结合强度可以调控二氧化碳还原反应的速率和方向,从而按需合成多种化学品,解决能源短缺问题;当以氧化剂为反应物,理想的电子交换数量可以实现特定自由基的形成,有效地去除特定污染物,助力环境问题的解决;当以有机物作为反应物,合理的结合强度可以有效实现特定有机分子的形成,解决化学工业合成中的选择性问题;当以水分子作为反应物,调控的作用强度可以实现快速的绿色能源-氢能的产生。

  周启星教授团队针对此类催化剂的性能优化和机制探索的研究,可以进一步推动单原子光催化剂的理论研究和应用,从而更好地解决能源短缺与环境污染问题。

  南开大学碳中和交叉科学中心、环境科学与工程学院博士生莫凡为该论文第一作者,南开大学碳中和交叉科学中心主任周启星教授为唯一通讯作者。该研究得到了国家重点研发项目、国家自然科学基金-山东联合基金重点项目和天津科技支撑重点项目等资助。

编辑:蓝芳

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