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南开大学研究团队生态地球化学领域获重要突破
来源: 发稿时间:2019-09-22 20:06

  南开新闻网讯(记者 吴军辉)近日,南开大学环境科学与工程学院周启星教授带领团队与加拿大多伦多大学Geoffrey A. Ozin教授团队等合作,在国际学术期刊《自然·催化》(Nature Catalysis)上报道了一种利用具有混合氧化价态面的氧化亚铜纳米立方体高效异相光催化还原CO2的方法,实现了在生态地球化学领域新的研究方向的突破。该研究成果,对于石油、煤炭等不可再生能源资源开发和碳的生态地球化学循环及温室效益的解决具有重要意义。

  该研究的重点在于,通过合成表面由混合氧化价态铜(Cu(I), Cu(II))、氧空位[O]和羟基组成的氧化亚铜纳米立方体,进而提出了一种崭新的光催化还原CO2的方法。结果显示,在LED连续流反应器中,CF-Cu2O纳米立方体的CO产率最高可达159.3 mmol/(gcat · h),同时能够长效稳定运行约60 h。可见,该氧化亚铜纳米立方体不仅能够高效地催化还原CO2,更实现了Cu2O歧化反应的可逆,保证了催化剂的稳定性,使得Cu2O作为光催化剂重新出现在人们的视野,成为一种非常有潜力的还原转化CO2的光催化剂。

  联合研究团队进一步探索发现,这种具有氧化还原活性的表面受阻Lewis酸碱对的氧化亚铜纳米立方体的形成机理极为复杂,需要经过酸溶解释放Cuà Cu+与Cl-、H+络合形成络合物HxCuCl1+x àCuCl 析出及CuCl纳米立方体形成 à CuCl纳米立方体水解生成Cu2O纳米立方体 à Cu2O纳米立方体进一步氧化及羟基化成为最终的CF-Cu2O纳米立方体的诸多步骤化学反应。

  南开大学环境科学与工程学院博士生万丽丽为论文第一作者。周启星为论文第二作者和第一通讯作者。其他作者还包括周启星教授团队的王鑫、李田,以及浙江大学孙威研究员及其团队等。

  论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-019-0338-z

编辑:聂际慈

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